старший преподаватель института ядерной физики и технологий
Senior Lecturer at the Institute of Nuclear Physics and Technology
член корреспондент РАН, доктор технических наук, процессор, заведующий кафедрой теплофизики института ядерной физики и технологий
Corresponding Member of the Russian Academy of Sciences, Doctor of Technical Sciences, Processor, Head of the Department of Thermophysics, Institute of Nuclear Physics and Technology
На сегодняшний день в проекте «Прорыв» разрабатываются эффективные методы переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) для возвращения в топливный цикл долгоживущих радионуклидов с целью его замыкания. Одной из задач разработки замкнутого топливного цикла является переработка высокоактивных азотнокислых рафинатов PUREX-процесса. Для реализации данной задачи требуется выделение америция-241 из жидких радиоактивных отходов. При переработке и фракционировании ЖРО широко используют экстракционные и сорбционные технологии извлечения, очистки и концентрирования радионуклидов. Наибольшую эффективность и избирательность в процессах экстракции актиноидов (III) и лантаноидов (III) с редкоземельными (РЗЭ) и трансплутониевыми элементами (ТПЭ) из азотнокислых растворов переработки отработавших ядерных материалов показали экстрагенты на основе N, N, N’, N’ – тетраоктилдигликольамида (ТОДГА). Перед использованием твердофазного экстрагента на основе ТОДГА ионы вещества в растворе должны быть переведены в нейтральные комплексы или другие недиссоциированные соединения. Этого можно достичь путем добавления в раствор нейтральных солей, которые снижают растворимость разделяемых элементов, смещают экстракционное распределение и значительно повышают эффективность извлечения. Высаливаемое вещество извлекается в виде новой фазы – твердого осадка, жидкой или газовой фазы, причем в случае жидкостной экстракции происходит увеличение емкости экстрагента по целевому компоненту. Поэтому добавление в водную фазу солей-высаливателей, для повышения ионной силы раствора увеличивает коэффициенты распределения извлекаемых веществ, что в свою очередь, повышает емкость сорбентов. Целью настоящей работы является исследования процесса высаливания америция-241 в процессе сорбции с использованием опытного модифицированного образца ТВЭКС ТОДГА в исследуемых модельных растворах ЖРО с урановым макрокомпонентом для различных содержаний NaNO3. В результате исследования выявлено, что наиболее высокие коэффициенты распределения при сорбции америция-241 и урана были получены в растворе с содержанием 100 г/л NaNO3, однако для урана этот эффект выражен значительно меньше, чем для америция-241. В процессе исследования кинетики сорбции америция-241 и урана был выявлен эффект высаливания, который подтверждается величинами равновесных концентраций америция-241 и урана в растворе в одной и той же точке времени, но с разной концентрацией NaNO3. Для америция-241 разница в равновесных концентрациях составила порядок в сторону ее уменьшения при увеличении концентрации NaNO3 до 100 г/л. Использование данного эффекта позволяет получить максимальную емкость по америцию-241 в системе с урановым макрокомпонентов.
Today, the «Proryv» project is developing effective methods of reprocessing irradiated nuclear fuel (SNF) to return long-lived radionuclides to the fuel cycle to close it. One of the challenges of closed fuel cycle development is the reprocessing of highly active nitric acid raffinates from the PUREX-process. To achieve this task, it is necessary to separate americium-241 from liquid radioactive waste. When processing and fractionating liquid radioactive waste, extraction and sorption technologies for the extraction, purification and concentration of radionuclides are widely used. The highest efficiency and selectivity in the extraction processes of actinoids (III) and lanthanides (III) with rare earth elements (REE) and transplutonium elements (TPE) from nitric acid solutions of spent nuclear materials reprocessing were shown by extractants based on N, N, N', N'-tetraoctyldiglycolamide (TODGA). Before using a solid-phase extractant based on TOGDA, the ions of the substance in solution must be converted to neutral complexes or other non-dissociated compounds. This can be achieved by adding neutral salts to the solution, which reduce the solubility of the elements to be separated, shift the extraction distribution and significantly increase the extraction efficiency. The extracted substance is extracted in the form of a new phase - solid precipitate, liquid or gas phase, and in the case of liquid extraction there is an increase in the capacity of the extractant for the target component. Therefore, the addition of salts-salting agents to the aqueous phase to increase the ionic strength of the solution increases the distribution coefficients of extracted substances, which in turn increases the capacity of sorbents. The purpose of this work is to study the process of salting out of americium-241 during sorption using an experimental modified sample of solid-phase extractant based on TODGA in the studied model solutions of liquid radioactive waste with a uranium macrocomponent for different NaNO3 contents. The study revealed that the highest distribution coefficients for the sorption of americium-241 and uranium were obtained in a solution containing 100 g/l NaNO3, but for uranium this effect is much less pronounced than for americium-241. During the study of the sorption kinetics of americium-241 and uranium, the salting effect was revealed, which is confirmed by the values of the equilibrium concentrations of americium-241 and uranium in solution at the same time point but with different NaNO3 concentrations. The difference in the equilibrium concentrations for americium-241 was an order of magnitude towards its decrease when NaNO3 concentration was increased up to 100 g/litre. The use of this effect makes it possible to obtain the maximum capacity for americium-241 in the system with uranium macrocomponents
The authors declare that there are no conflicts of interest present.